近日，材料科学与工程学院王家成教授团队程振杰博士在权威期刊《Angewandte Chemie-International Edition》上发表题为“Molecularly Engineered Self-Assembled Molecular Layer for pH-Tolerant CO₂ Electroreduction With Enhanced Activity and Stability”的研究论文。材料学院/高等研究院王家成教授为唯一通讯作者，台州学院为第一署名单位。

电催化CO₂还原反应发生在气-液-固三相界面上，如何维持这一界面的稳定并优化局部反应微环境，是提升催化活性和长期运行稳定性的关键难题。传统催化剂在反应过程中常面临结构重构、表面疏水性丧失等问题，导致CO₂传质受阻、析氢副反应加剧，性能迅速衰减。

针对上述挑战，本工作采用了一种分子自组装界面调控策略。通过在Bi₂S₃催化剂表面构筑一层以三甲氧基(3,3,3-三氟丙基)硅烷（TFTPS）为主的自组装分子层（图1），形成了稳定且疏水的三相界面。该分子层兼具三重功能：维持界面疏水性以抑制电极水淹、稳定催化剂表面高价态铋以增强关键中间体*OCHO的吸附、以及促进CO₂的局部富集与传质。得益于这一界面设计，改性后的催化剂在800 mA cm^-2的高电流密度下，甲酸法拉第效率仍保持在95%以上，并在膜电极组件中实现了长达250小时的稳定运行。该工作为通过分子自组装策略优化新能源电催化转换过程中的三相界面优化提供了新思路。

图1、CO₂RR反应过程中经过TFTPS修饰之后以及未修饰的局部原理示意图。

论文链接：http://doi.org/10.1002/anie.2810076